载流子局域化与二层极化域自发形成：氟化物钙钛矿中的载流子动力学
材料科学
2025-09-18 v2
摘要
氟化物钙钛矿因其丰富的相图和在多样化光电器件应用中的卓越性能而闻名。后者常归因于较长的电子-空穴复合时间，其潜在物理机制长期存在争议。本文利用基于 ab initio 的紧束道非adiabatic 动力学方法，对典型氟化物钙钛矿 (CsPbBr) 中的电子和空穴载流子的传输和局域化特性进行了大规模（数十纳米尺度）超胞计算，以对其进行模拟。我们发现低温（低于 100 K）和高温下，结构、晶格极化和电子-声子耦合特性各不相同，与实验观察相符。特别是，在低温下，我们发现在非极化 bulk 系统中会自发形成极化边界，其结果是形成两种二维极化图案，用于局域化和分离电子和空穴。我们揭示了声子辅助的变范围跳跃主要负责低温传输，其特征频率与温度相关的声子功率谱以及非adiabatic 动力学中的能量振荡频率相关。我们解答了低温下长电子-空穴复合寿命的关键问题，并在极化域、电子-声子耦合和光载流子动力学之间提供了相关性。
引用
@article{arxiv.2502.20261,
title = {Carrier Localization and Spontaneous Formation of Two-Dimensional Polarization Domain in Halide Perovskites},
author = {Andrew Grieder and Marcos Calegari Andrade and Hiroyuki Takenaka and Tadashi Ogitsu and Liang Z. Tan and Yuan Ping},
journal= {arXiv preprint arXiv:2502.20261},
year = {2025}
}