层状卤化物钙钛矿中电荷载流子迁移率的本征极限

层状卤化物钙钛矿因其改善的稳定性和更大的材料相空间，允许对结构、电子和光学性质进行微调，已成为三维卤化物钙钛矿的潜在替代品。然而，它们的电荷载流子迁移率明显小于三维卤化物钙钛矿，这对它们在光电器件中的应用产生了相当大的影响。在此，我们采用最先进的从头算方法来揭示导致层状卤化物钙钛矿输运性质减弱的电声子机制。从典型的 ABX$_{3}$ 卤化物钙钛矿出发，我们对 $n=1$ 和 $n=2$ 层状结构进行了建模，并将其电子和输运性质与三维参考体系进行了比较。在密度泛函理论（DFT）和密度泛函微扰理论（DFPT）框架内研究了电子和声子性质，而输运性质则通过从头算 Boltzmann 输运方程获得。我们研究了导致电荷载流子散射的振动模式，并将其与源于长程 Fr"ohlich 耦合的极性声子散射机制和形变势散射过程联系起来。我们的研究揭示，层状体系中较低的迁移率主要源于能带边缘附近电子态密度的增加，而电声子耦合强度保持相似。这种增加是由维度降低和沿堆叠方向八面体连接性的断裂引起的。我们的发现为层状钙钛矿中的电声子耦合机制提供了基本理解，并突出了这些材料中电荷载流子输运的本征限制。