三维金属卤化物钙钛矿中大极化子的生成与动力学
应用物理
2019-05-29 v1 材料科学
化学物理
摘要
近年来，金属卤化物钙钛矿因其在光电子应用及 underlying 基本性质方面引起了巨大兴趣。由于软晶格所具有的大电子-声子耦合特性，自陷现象预计将主导杂化钙钛矿的光激发动力学。然而，尽管在低维钙钛矿中小极化子的光生成已被证实，但在具有技术相关性的三维钙钛矿中极化子激发的本质及其对电荷载流子传输的影响仍不清楚。在本研究中，我们结合第一性原理计算和跨越整个光学频率范围的高级光谱技术，来确定三维金属卤化物钙钛矿中的极化子特征。中红外光诱导吸收显示了与低能隙内电子跃迁相关的态的光生成，其寿命可达毫秒时间尺度，以及振动模式在频率和振幅上的重整化。密度泛函理论支持将这些光谱特征归属为大极化子，其导致新的隙内跃迁、声子模式频率的硬化以及振子强度的重整化。理论提供了电荷载流子质量和迁移率在极化子形成后增加的定量估计，证实了实验结果。总体而言，该工作有助于完善金属卤化物钙钛矿中基本光激发的图像，并凸显了极化子传输在基于钙钛矿的光电子器件中的重要性。
引用
@article{arxiv.1905.11704,
title = {Large Polaron Generation and Dynamics in 3D Metal-Halide Perovskites},
author = {Walter P. D. Wong and Jun Yin and Bhumika Chaudhary and Chin Xin Yu and Daniele Cortecchia and Shu-Zee A. Lo and Andrew C. Grimsdale and Guglielmo Lanzani and Cesare Soci},
journal= {arXiv preprint arXiv:1905.11704},
year = {2019}
}