受主掺杂 BaZrO$_3$ 中极化子对氧化与空穴电导的贡献
材料科学
2016-08-24 v2
摘要
诸如 BaZrO 的受主掺杂钙钛矿氧化物，在氢作为能量载体的可再生能源技术（如固体氧化物燃料电池和氢分离膜）中展现出巨大潜力。尽管这些材料中的离子传输已被深入研究，其电子对应物却甚少受到关注，该领域需进一步探索。本文中，我们使用密度泛函理论 (DFT) 研究 Y 掺杂 BaZrO 中的空穴极化子及其对空穴电导的影响。采用了三种不同方法来纠正局域和半局域交换关联泛函的自相互作用误差：DFT、pSIC-DFT 和杂化泛函。发现自陷获空穴在能量上优选约 0.1 eV，且钇的存在导致进一步稳定。极化子迁移预计通过八面体内转移和极化子旋转过程发生，其伴随约 0.1 eV 的绝热势垒。然而，与极化子形成和迁移相关的相当小的能量表明，空穴在高温下变得离域且呈能带状。这些结果连同吸热氧化反应 [A. Lindman et al., Phys. Rev. B 91, 245114 (2015)] 给出了一幅与空穴电导实验数据一致的图像。我们此处呈现的结果为受主掺杂 BaZrO 及类似材料中的空穴传输提供了新见解，将对可持续技术的未来发展具有价值。
引用
@article{arxiv.1603.06728,
title = {Polaronic contributions to oxidation and hole conductivity in acceptor-doped BaZrO$_3$},
author = {Anders Lindman and Paul Erhart and Göran Wahnström},
journal= {arXiv preprint arXiv:1603.06728},
year = {2016}
}
备注
10 pages, 8 figures