水合钇掺杂 BaZrO$_3$ 中的局域畸变与动力学
材料科学
2020-12-15 v1
摘要
钇掺杂 BaZrO 是一种用于中温固体氧化物燃料电池的有前景的质子导体。本工作中，结合静态 DFT 计算与基于 DFT 的分子动力学（DFT-MD）研究了该材料中的质子传导。对 100 个掺杂浓度为 12.5% 的结构进行几何优化，使我们能够确定金属-氧-金属键角弯曲与模拟晶胞能量之间的明确关联。根据弯曲类型，定义了两种构型，即内弯与外弯。结果表明，较大的弯曲降低能量，且最低能量出现在结合内弯与质子靠近掺杂原子的结构中。这些最低能量结构具有最强的氢键。具有不同钇分布的晶胞中的 DFT-MD 模拟提供了关于质子扩散的补充微观信息，因为它们捕捉了由热运动引起的晶格动态畸变。对不同环境中质子跳跃的仔细分析证实，内弯与外弯态对于理解质子扩散至关重要。事实上，八面体内跳跃仅从外弯构型开始发生，而内弯构型似乎有利于绕氧的旋转。平均而言，在 DFT-MD 模拟中，外弯构型的氢键长度更短，从而促进了八面体内跳跃。还确定了扩散系数与活化能，并与先前理论和实验数据比较，显示出与对应于局域质子运动的先前数据良好一致。
引用
@article{arxiv.2005.10877,
title = {Local distortions and dynamics in hydrated Y-doped BaZrO$_3$},
author = {Amangeldi Torayev and Luke Sperrin and Maria A. Gomez and John A. Kattirtzi and Céline Merlet and Clare P. Grey},
journal= {arXiv preprint arXiv:2005.10877},
year = {2020}
}
备注
Preprint