映射 III-V 量子点中表面与化学依赖掺杂趋势的电子结构起源
材料科学
2021-07-13 v1 化学物理
摘要
通过引入掺杂原子来改变纳米结构材料的光电性质已引起强烈兴趣。然而，所采用的方法常是试错式的，阻碍了理性设计。我们展示了利用密度泛函理论（DFT）进行大规模电子结构计算的能力，以构建代表性 III-V InP 魔尺寸簇（MSC）中一系列 M(II) 和 M(III) 掺杂剂的优先掺杂位点图谱。我们量化了掺杂剂的热力学倾向性，确定其既特定于 MSC 内位点（即内部与表面），也特定于掺杂原子性质（即较小的 Ga(III) 与较大的 Y(III) 或 Sc(III)）。这些观察促使开发最有利与最不利掺杂位点的图谱，其与某些已知实验预期一致，但也产生意外观察。对于等价掺杂（即 Y(III)/Sc(III) 或 Ga(III)），我们观察到预测能量学对表面配体取向类型的敏感性强于对掺杂剂类型的敏感性，但对于内部掺杂是否有利则观察到分歧行为。对于用 M(II)（即 Zn 或 Cd）掺杂剂的电荷平衡，我们表明掺杂反应中被移除的配体类型至关重要。我们表明，在中等浓度下与掺杂剂的有限协同性存在，表明来自 DFT 的快速单掺杂剂倾向性估计可有效指导理性设计。我们的工作强调了配体化学与表面异质性在决定量子点中有利掺杂路径方面的极强重要性，这一观察对于通常用羧酸配体合成的其他 III-V 和 II-VI 量子点体系具有普遍性。
引用
@article{arxiv.2107.04696,
title = {Mapping the Electronic Structure Origins of Surface- and Chemistry-Dependent Doping Trends in III-V Quantum Dots},
author = {Michael G. Taylor and Heather J. Kulik},
journal= {arXiv preprint arXiv:2107.04696},
year = {2021}
}