利用第一性原理分子动力学表征并对比唑类氢键网络中结构性质子传输机制
化学物理
2021-10-28 v1
摘要
咪唑与 1,2,3-三唑是有前景的氢键杂环，其通过结构机制传导质子，且它们的衍生物存在于从生物质子通道到质子交换膜燃料电池的各类系统中。在此，我们利用多重时间步长在纳秒时间尺度上对咪唑与 1,2,3-三唑进行第一性原理分子动力学模拟。我们表明，尽管这些化合物结构高度相似，其质子扩散常数却相差一个数量级以上。我们的模拟揭示了这些扩散常数差异的原因，范围从氢键链线性程度到 1,2,3-三唑中中心氮原子对质子传输的影响。特别地，我们发现了 1,2,3-三唑中两种“阻塞”机制的证据，其中中心氮原子形成的共价键与氢键限制了质子的迁移率。因此，我们的模拟为实验观测到的质子电导率 10 倍差异的起源提供了见解。
引用
@article{arxiv.2110.13915,
title = {Characterizing and contrasting structural proton transport mechanisms in azole hydrogen bond networks using ab initio molecular dynamics},
author = {Austin O. Atsango and Mark E. Tuckerman and Thomas E. Markland},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.13915},
year = {2021}
}
备注
7-page manuscript, 7 figures; 7-page supporting information, 8 figures