横向卤素运动增强卤化物钙钛矿中的带间跃迁
材料科学
2022-02-08 v2
摘要
尽管卤化物钙钛矿具有令人困惑的振动特征（包括在室温附近即表现出强烈的非谐性与热无序特征），但其在光伏等领域展现出优良的光电特性。然而，这些振动特性对其光电特性究竟有利还是有害，仍是一个重要的开放问题。本文通过基于密度泛函理论的第一性原理分子动力学，研究原型立方 CsPbBr 中的有限温度光电特性，以探讨该问题。研究表明，卤化物钙钛矿相关的动态柔性实现了所谓的横向性，表现为卤素原子偏好沿垂直于 Pb-Br-Pb 键轴方向发生大位移。我们发现横向性与振动非谐性同时出现，并导致联合态密度的快速上升，这有利于光伏应用，因为这意味着尖锐的光学吸收轮廓。我们将这些发现与 PbTe 进行对比，后者与 CsPbBr 共有若干关键性质，但无法呈现任何横向性，因而表现出宽得多的带边分布。我们得出结论：卤化物钙钛矿中的动态结构柔性及其不寻常的振动特征可能并非巧合，而是在形成其优良光电特性中发挥了积极作用。
引用
@article{arxiv.2111.00729,
title = {Transversal Halide Motion Intensifies Band-To-Band Transitions in Halide Perovskites},
author = {Christian Gehrmann and Sebastián Caicedo-Dávila and Xiangzhou Zhu and David A. Egger},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.00729},
year = {2022}
}