一种用于工程化相稳定 CsPbX₃ 钙钛矿的重新参数化密度泛函紧束缚方法
材料科学
2021-11-01 v1
摘要
卤化物钙钛矿因其优异的光电性能而成为一类用于光电子应用的有前途的材料。然而，它们遭受若干动态降解问题，其表征在实验中具有挑战性。原子尺度模拟可提供有价值的见解，但传统量子力学方法（如 DFT）的高计算成本使得对大型钙钛矿体系中的动态过程建模十分困难。在这项工作中，我们提出了一种重新参数化的 GFN1-xTB 方法，用于准确描述 CsPbBr₃、CsPbI₃ 和 CsPb(I₁₋ₓBrₓ)₃ 的结构与动态性质。我们的分子动力学模拟表明，相稳定性与钙钛矿中离子的位移强相关。在低温正交相中，Cs 阳离子的定向运动减少了与周围卤化物的接触，引发了向非钙钛矿相的过渡。然而，一旦有足够的可用热能，这种接触的丧失可由增强的卤化物位移补偿，从而导致向四方或立方相的过渡。此外，我们发现卤化物混合在显著温度范围内增加了卤化物位移，导致更低的相变温度，从而改善了相稳定性。
引用
@article{arxiv.2110.15827,
title = {A Reparameterized Density Functional Tight-Binding Method for Engineering phase-stable CsPbX\textsubscript{3} Perovskites},
author = {Sander Raaijmakers and Mike Pols and José Manuel Vicent-Luna and Shuxia Tao},
journal= {arXiv preprint arXiv:2110.15827},
year = {2021}
}