铅杂化钙钛矿材料的相稳定性与变换：基于机器学习力场的研究
材料科学
2025-07-11 v1
摘要
铅卤化物钙钛矿材料 (APbX) 提供可调的光电性质，但具有复杂的相稳定性图景。本文采用即时数据收集和等效消息传递神经网络势能函数，对三种原型钙钛矿体系：CsPbX、MAPbX 和 FAPbX 进行大规模分子动力学模拟。将这些仿真与 PDynA 分析工具集成，我们解析了在不同温度和卤素混合条件下的平衡相图和动态结构演化。我们的发现表明，A 位离子强烈调制八面体倾斜模式和相路径：MA 通过 requiring 大量分子重排和晶体旋转，有效“禁止”了 beta 到 gamma 相的转化，而争议下的低温相 FAPbX 最佳表示为 Im 立方相，具有 倾斜。此外，卤素组成和排列的细微变化——从均匀混合到部分分离——会改变倾斜相关性。分离的域甚至可以促进异常倾斜模式，这些模式会阻碍均匀相变。这些结果凸显了离子环境与卤素分布之间多尺度的相互作用，为针对改进相稳定性的钙钛矿结构提供了合理的依据。
引用
@article{arxiv.2507.07926,
title = {Phase Stability and Transformations in Lead Mixed Halide Perovskites from Machine Learning Force Fields},
author = {Xia Liang and Johan Klarbring and Aron Walsh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2507.07926},
year = {2025}
}