基于机器学习势场势力函数阐明MAPbBr3的高压相

本文利用 novel 机器学习势场势力场（Machine Learning Force Field, MLFF）对混合钙钛矿材料MAPbBr3的高压相进行了详细研究。MLFF仿真成功地再现了从$\alpha$ ($Pm\bar{3}m$) 相到$\beta$ ($Im\bar{3}$) 相以及最终到$\gamma$ ($Pnma$/$Pmn2_1$) 相的压力诱导相转变序列。在$\alpha$相中，仿真结果确认了八面体倾斜势能势面呈三谷结构，为理解局部动态畸变提供了线索。在$\beta$相中，我们的仿真揭示了MA亚晶格的加倍，导致两种倾向于有序和无序的MA离子共存，镜像实验观察。在这种混合秩相中，源于八面体倾斜系统（$a^+a^+a^+$）的局部失调host-guest耦合所致。在高压的$\gamma$相中，我们确认了极性和反极性域的形成，其中后者在1.5 GPa以上的压力下持续超过50 ps。通过阐明MAPbBr3各相的行为，本工作提供了对host-guest相互作用及八面体倾斜如何支配材料性质的基本理解。进一步强调了在刻画这些相中所需的时间尺度和长度尺度的重要性。