甲铵碘化铅中短程相互作用施加的长程有序：点偶极模型与机器学习力场的比较
材料科学
2019-09-16 v2 统计力学
摘要
MAPbI 杂化钙钛矿的晶体结构构成复杂的静电难题，在升高温度下 MA 分子具有不同排序模式。针对该钙钛矿，将三种已发表的基于点偶极（pd）近似并结合短程有效相互作用的模型哈密顿量与最近开发的机器学习力场进行比较。使用分子序参量一致比较正交相中反铁电有序在升温时的转变。我们表明三种模型的基态与有序-无序转变完全不同。我们的分析指出，低温正交相中的长程有序可由具有短截断半径（包含最近与次近邻分子）的 pd 基模型捕捉。通过构造有效原子相互作用，该有序在 6 Å 半径内即可描述。通过从 MACsPbI 测试系统的密度泛函理论计算提取分子耦合能量学，我们表明 pd 近似至少对静态结构成立。为提高 pd 相互作用精度，应用了 Ewald 求和并结合距离依赖的电子屏蔽函数。
引用
@article{arxiv.1905.12540,
title = {Long-range order imposed by short-range interactions in methylammonium lead iodide: Comparing point-dipole models to machine-learning force fields},
author = {Jonathan Lahnsteiner and Ryosuke Jinnouchi and Menno Bokdam},
journal= {arXiv preprint arXiv:1905.12540},
year = {2019}
}