MA$_{1-x}$FA$_x$PbI$_3$ 态域中的morphotropic相边界：结构、动力学与电子性质的关联
材料科学
2025-03-31 v1 计算物理
摘要
理解混合阳离子卤化物钙钛矿的相行为对于优化其结构稳定性和光电性能至关重要。本文利用基于机器学习的原子势进行分子动力学模拟，绘制了 MAFAPbI 的相图。我们在约27%的FA含量处识别出morphotropic相边界(MPB)，标志着面向相位和内向相位的八面体倾斜模式之间的转换。声子模式投影表明，这一转换 coincides with 模态交叉组成，其中 M 和 R 声子模式的自由能景观几乎等价。这导致具有交替倾斜模式的纳米尺度层状结构，表明两种相之间的界面能最低。我们的结果为这一重要系统提供了系统而一致的描述，补充了之前的部分且有时相互冲突的实验评估。此外，密度泛函理论计算显示，带边缘波动在MPB附近达到峰值，表明电子-声子耦合和动态失序效应得到增强。这一发现在声子动力学、相行为和电子结构之间建立了直接联系，为调控卤化物材料的光电性能提供了另一条由组成驱动的途径。通过表明声子过阻尼可作为MPB的标志，本研究为设计稳定高性能卤化物太阳能电池提供了新洞见。
引用
@article{arxiv.2503.22372,
title = {A Morphotropic Phase Boundary in MA$_{1-x}$FA$_x$PbI$_3$: Linking Structure, Dynamics, and Electronic Properties},
author = {Tobias Hainer and Erik Fransson and Sangita Dutta and Julia Wiktor and Paul Erhart},
journal= {arXiv preprint arXiv:2503.22372},
year = {2025}
}
备注
11 pages, 6 figures