由极化电子-声子耦合驱动的无谐振型半导体带隙可调性

精细调控半导体的光电性质对于开发从光电探测器到光伏器件等先进技术至关重要。本文提出了一种新策略，通过利用电场激发低能极化光学声子模式，这些模式在无谐振型半导体中与电子态强耦合。我们对超过$10,000$种材料进行了高通量筛选，聚焦于具有虚象极化声子模式和合适带隙的中心对称化合物，鉴定出$310$个具有潜在增强光电可调性的优质候选材料。从中挑选了三个类似钙钛矿结构的化合物--Ag$_3$SBr、BaTiO$_3$和PbHfO$_3$--进行深入研究，其带隙行为随温度变化呈现差异。使用第一性原理计算、$ab initio$分子动力学模拟、紧束道模型和无谐振Frouhlich理论，我们分析了背后的物理机制。我们的结果表明，极化声子扭曲可在常温条件下诱导显著的带隙调制，其中Ag$_3$SBr的带隙可降低最高达$70\%$，BaTiO$_3$的带隙可提高近$23\%$，而PbHfO$_3$的带隙变化最小。这些差异响应源于不同的电子-声子耦合机制和轨道杂化在带边上的表现。这一工作为利用极化晶格动力学工程调控可调光电性质奠定了关键设计原则，为波长选择性光学器件和光伏吸收器等自适应技术铺平了道路。