相干带边振荡与动态 LO 声子模分裂作为钙钛矿中极化子耦合的证据
材料科学
2020-03-23 v1 其他凝聚态物理
强关联电子
摘要
集体模（如声子）的相干性及其对电子态的调制在复杂系统中长期被追寻，这是光伏与量子电子学中的交叉问题。在基于金属卤化物钙钛矿的太阳能电池和激光器中，极化子耦合（即由带电晶格的宏观运动修饰、并由太赫兹（THz）纵向光学（LO）声子辅助的光生载流子）的存在已被深入研究但仍有争议。这可能是解释钙钛矿材料非凡性质（如缺陷容忍性、长电荷寿命和扩散长度）的关键。此处我们使用峰值电场高达 1000\,kV/cm 的强单周期 THz 脉冲，在室温下驱动 CHNHPbI 中的相干带边振荡。我们揭示该振荡行为主要归于一个特定的量化晶格振动模 4 THz，该模同时是偶极禁戒和动量禁戒的。THz 驱动的相干动力学展现出区分性特征：单晶与薄膜中 处室温相干振荡长于 1 ps；由电子-声子（-）相互作用辅助的对不同带边态的{\em 模选择性}调制；由有机阳离子的熵和非谐性控制的温度依赖的{\em 动态模分裂}。我们的结果表明，强 THz 驱动的相干带边调制是电子-晶格耦合现象的有力探针，并为钙钛矿中的极化子关联提供了令人信服的启示。
引用
@article{arxiv.2002.08283,
title = {Coherent Band-Edge Oscillations and Dynamic LO Phonon Mode Splitting as Evidence for Polaronic Coupling in Perovskites},
author = {Z. Liu and C. Vaswani and L. Luo and D. Cheng and X. Yang and X. Zhao and Y. Yao and Z. Song and R. Brenes and R. Kim and J. Jean and V. Bulovic and Y. Yan and K. -M. Ho and J. Wang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2002.08283},
year = {2020}
}