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关联太赫兹声子-离子相互作用调控固体电解质中的离子传导

材料科学 2025-12-29 v4 化学物理

摘要

固体中超过 1 mS/cm 的离子传导被预测涉及晶格中耦合的声子-离子相互作用。在此,我们利用理论与实验测量了耦合声子-离子跳跃模式对增强 Li0.5La0.5TiO3 (LLTO) 中 Li+ 迁移的可能贡献。第一性原理计算预测,与目标激发单个 TiO6 摇摆模式相比,激发与加热相关的振动模式可大幅提高 Li+ 跳跃速率。在实验上,通过太赫兹 (THz) 照明相干驱动 TiO6 摇摆模式,与激发声学声子和光学声子相比,差分阻抗降低了十倍。此外,我们利用激光驱动光谱 (LUIS) 区分了 LLTO 因超快加热和 THz 范围振动产生的超快响应,发现 THz 范围激发具有独特的长寿命响应。这些发现为耦合离子迁移机制提供了新见解,表明 THz 范围耦合声子-离子跳跃模式在室温下实现快速离子传导方面具有重要作用。

关键词

引用

@article{arxiv.2305.01632,
  title  = {Correlated Terahertz phonon-ion interactions control ion conduction in a solid electrolyte},
  author = {Kim H. Pham and Kiarash Gordiz and Natan A. Spear and Amy K. Lin and Jonathan M. Michelsen and Hanzhe Liu and Daniele Vivona and Geoffrey A. Blake and Yang Shao-Horn and Asegun Henry and Kimberly A. See and Scott K. Cushing},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2305.01632},
  year   = {2025}
}

备注

13 pages, 6 figures