超软且局部无序钙钛矿中的非谐电子-声子耦合
材料科学
2023-08-30 v2
摘要
非谐性与局部无序（多晶型）在钙钛矿物理中无处不在，引发了散射与谱学实验中观察到的多种现象。其中若干现象仍缺乏第一性原理的解释，因为迄今为止尚无方法能在电子-声子耦合中考虑非谐性与无序。本文基于特殊位移方法，发展了对二者的统一处理，并证明当我们采用多晶型钙钛矿网络时，电子-声子耦合受到强烈影响。我们揭示卤化物钙钛矿中的多晶型导致远离理想非相互作用声子图像的振动动力学，并驱动其带隙在相变温度附近的渐变。我们还阐明，由无序、自旋轨道耦合、高精度交换关联泛函以及电子-声子耦合共同产生的带隙修正是不可或缺的。我们的发现与实验一致，表明多晶型是解决钙钛矿技术应用悬而未决之关键。
引用
@article{arxiv.2302.09625,
title = {Anharmonic electron-phonon coupling in ultrasoft and locally disordered perovskites},
author = {Marios Zacharias and George Volonakis and Feliciano Giustino and Jacky Even},
journal= {arXiv preprint arXiv:2302.09625},
year = {2023}
}