基于机器学习势的无机卤化物钙钛矿中的相变
材料科学
2023-11-20 v1 计算物理
摘要
卤化物钙钛矿的原子尺度动力学不仅直接影响其热稳定性，也影响其光电性质。机器学习势的进展直到最近才使得以接近第一性原理的精度、使用全原子方法对这些材料的有限温度行为进行建模成为可能。本文中，我们系统分析了加热与冷却速率、模拟尺寸、模型不确定性以及底层交换关联泛函在 CsPbX3（X=Cl、Br 和 I）相行为中的作用，包括钙钛矿相与 δ 相。我们表明，为实现关于这些参数的收敛，建议使用低于约 30 K/ns 的速率以及至少数万个原子的系统尺寸。通过控制这些因素并构建针对不同的交换关联泛函的特定模型，我们进而表明本工作考虑的半局域泛函（SCAN、vdW-DF-cx、PBEsol 和 PBE）系统性地低估了分隔钙钛矿相的相变温度，同时高估了晶格参数。在所考虑的泛函中，vdW-DF-cx 泛函与实验吻合最好，其后依次为 SCAN、PBEsol 和 PBE。我们的工作为无机卤化物钙钛矿及类似系统中动力学与相变的系统分析提供了指导，也为机器学习势以及交换关联泛函的进一步发展提供了基准。
引用
@article{arxiv.2301.03497,
title = {Phase transitions in inorganic halide perovskites from machine learning potentials},
author = {Erik Fransson and Julia Wiktor and Paul Erhart},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.03497},
year = {2023}
}