CsPbCl3中的动态空位能级服从平衡缺陷热力学
材料科学
2025-08-22 v2
摘要
卤化物空位是钙钛矿中的主要点缺陷，其中VCl被认定为对CsPbCl3光电性能有害的陷阱，其应用范围从光电探测器到太阳能电池。理解这些缺陷在工作条件下的行为至关重要，因为它们的电子能级表现出巨大的热涨落，对静态0 K模型的有效性提出了挑战。然而，缺陷过程的定量建模需要结合自旋轨道耦合的杂化密度泛函理论，这对于直接的分子动力学模拟来说计算成本过高。为解决此问题，我们训练了一个多任务机器学习力场，以研究300 K下正交相CsPbCl3中的VCl。虽然我们观察到由软势能面引起的光学跃迁能级存在强烈振荡，但非辐射俘获势垒和热力学电荷跃迁能级均未受到影响。我们的结果表明，VCl并非先前假设的非辐射损失的原因。相反，其对性能的影响源于其他机制，例如限制开路电压和促进离子迁移。我们的发现表明，尽管卤化物钙钛矿中存在强烈的动力学效应，但传统的静态缺陷理论形式仍然适用于预测热力学行为，为高性能能源材料的设计提供了可靠基础。
引用
@article{arxiv.2508.14513,
title = {Dynamic Vacancy Levels in CsPbCl3 Obey Equilibrium Defect Thermodynamics},
author = {Irea Mosquera-Lois and Aron Walsh},
journal= {arXiv preprint arXiv:2508.14513},
year = {2025}
}