CsPbBr$_3$钙钛矿表面的卤素空位迁移：基于密度泛函理论的洞察
材料科学
2021-07-07 v2
摘要
卤素空位迁移是铅卤钙钛矿中相分离与材料降解的主要来源之一。本文利用第一性原理密度泛函理论，比较了立方 CsPbBr 体相内及 (001) 表面处溴空位的迁移能垒与路径。我们的计算表明，由于这些钙钛矿具有软结构，允许比体相更大的键长变化，表面可能促进溴空位迁移。我们计算得到表面轴向到轴向溴空位迁移的迁移能仅为体相值的一半。此外，我们研究了用四种不同碱卤化物单分子层修饰表面的影响，发现对于 NaCl 钝化体系，迁移势垒增至接近体相值。迁移势垒被发现与 CsPbBr 表面和碱卤化物单分子层之间的晶格失配相关。我们的计算表明，表面可能在介导卤化物钙钛矿中的空位迁移方面发挥重要作用，这一结果对具有大表面体积比的钙钛矿纳米晶具有参考意义。此外，我们提出了通过碱卤化物盐钝化抑制这一不良过程的可行途径。
引用
@article{arxiv.2105.07686,
title = {Halogen Vacancy Migration at Surfaces of CsPbBr$_3$ Perovskites: Insights from Density Functional Theory},
author = {Raisa-Ioana Biega and Linn Leppert},
journal= {arXiv preprint arXiv:2105.07686},
year = {2021}
}