基于第一性原理的准立方混合卤化物铅钙钛矿的缺陷物理
应用物理
2019-08-16 v1 材料科学
摘要
由于铅基杂化钙钛矿在光伏（PV）应用中日益普及，理解其缺陷物理及其对光电性质的影响至关重要。在这项工作中，我们模拟了通式为 MAPbI_{3-y}Br_{y} 或 MAPbBr_{3-y}Cl_{y}（其中 y 介于 0 和 3 之间）的碘化物-溴化物和溴化物-氯化物甲基铵铅钙钛矿准立方结构中的各种点缺陷，并使用基于第一性原理的密度泛函理论计算来研究其相对形成能与电荷跃迁能级。我们确定空位缺陷和 MA 位上的 Pb 反位缺陷为各钙钛矿中能量最低的本征缺陷。我们观察到，尽管所有 MAPbI_{3-y}Br_{y} 体系中的低能缺陷仅产生浅跃迁能级，含 Cl 钙钛矿中的 Br 或 Cl 空位缺陷具有低能量并形成深能级，且随 Cl 含量增高而变深。此外，我们研究了不同元素在 MAPbBr_{3}、MAPbCl_{3} 及 50-50 混合卤化物钙钛矿 MAPbBr_{1.5}Cl_{1.5} 中 Pb 位的外来替代，并确定了某些产生比主导本征缺陷能量更低且产生带隙中央电荷跃迁能级的过渡金属。
引用
@article{arxiv.1908.05585,
title = {Defect Physics of Pseudo-cubic Mixed Halide Lead Perovskites from First Principles},
author = {Arun Mannodi-Kanakkithodi and Ji-Sang Park and Alex B. F. Martinson and Maria K. Y. Chan},
journal= {arXiv preprint arXiv:1908.05585},
year = {2019}
}
备注
10 pages, 5 figures, 1 supplementary information file