缺陷对PbI2功函数与能级排列的影响：对太阳能电池应用的启示
材料科学
2022-04-20 v1
摘要
二维(2D)层状碘化铅(PbI2)是铅卤钙钛矿合成过程中重要的前驱体和常见的残留物。关于过量PbI2对其能级排列和缺陷能量学相关的太阳能电池效率与稳定性的影响，目前存在一些争论和不确定性。在此，通过第一性原理计算，我们研究了单层PbI2(ML-PbI2)的碘空位(VI)和间隙碘(II)缺陷的能量学、功函数变化及缺陷能级。我们发现，PbI2的VI形成能很低，稀浓度和高浓度分别为0.77和0.19 eV，反映出孤立VI的聚结趋势，远低于磷烯等其他二维材料中的空位。与VI类似，II的形成能也较低，为0.65 eV，意味着此类缺陷的高丰度。两种缺陷均产生带隙内缺陷能级，主要源于暴露Pb或插入I的p轨道未饱和化学键。如此丰富的缺陷能级使VI和II可作为PbI2中电子/空穴载流子的库或汇。我们的结果表明，钙钛矿MAPbI3(或FAPbI3)中残留的PbI2在影响钙钛矿效率方面起双重相反作用：(1) 与MAPbI3(或FAPbI3)形成肖特基型界面，其中内建电势促进电子-空穴分离并延长载流子寿命；(2) 由于深缺陷能级而充当复合中心。为通过肖特基效应提高效率，我们的工作揭示应有利于II缺陷，而为减少复合中心应抑制VI缺陷。我们的结果应有益于改进相关光电子学应用的策略。
引用
@article{arxiv.2201.11904,
title = {Effects of Defect on Work Function and Energy Alignment of PbI2: Implications for Solar Cell Applications},
author = {Hongfei Chen and Hejin Yan and Yongqing Cai},
journal= {arXiv preprint arXiv:2201.11904},
year = {2022}
}