基于MACE-MP-0和分子动力学模拟的Sn基卤化物钙钛矿稳定性与动力学
材料科学
2026-05-18 v1
摘要
锡基卤化物钙钛矿已涌现作为铅-free optoelectronic应用的有前景替代品，但其在有限温度下的结构稳定性和相行为仍难以预测。本文评估了基础机器学习模型MACE-MP-0的预测能力——该模型在广泛化学空间上训练，却无需针对特定系统进行微调——用于预测CsSnBr3和Cs2SnBr6的温度依赖行为。在100 K至500 K的NpT集合中进行分子动力学模拟，分析了热力学和结构描述符，包括焓、比热、径向分布函数、平移有序度、键角分布及振动光谱。结果表明，CsSnBr3在低温下发生正交晶体到立方体相转变，体现为晶格参数演变以及焓和比热的细微异常，尽管未能捕获实验观察到的中间 tetragonal 相。相比之下，Cs2SnBr6在整个温度范围内保持立方体结构，维持更刚性的八面体框架。总体而言，MACE-MP-0定性地再现了这些材料的关键热力学和结构特征，凸显其作为研究新材料第一步的有用性。对于需要捕获更细微相行为的情形，应考虑基于密度泛函理论数据进行系统特定微调。
引用
@article{arxiv.2510.26998,
title = {Stability and Dynamics of Sn-based Halide Perovskites: Insights from MACE-MP-0 and Molecular Dynamics Simulations},
author = {Thiago Puccinelli and Lucas Martin Farigliano and Gustavo Martini Dalpian},
journal= {arXiv preprint arXiv:2510.26998},
year = {2026}
}