CsSnI3的第一性原理热力学
材料科学
2023-02-10 v1 统计力学
摘要
CsSnI3 是一种前景广阔的环保型能量收集技术解决方案。它在室温下以黑色钙钛矿多晶型物或黄色一维双链形式存在，后者在空气中会发生不可逆退化。本工作中，我们通过 CsSnI3 有限温度相图的第一性原理采样，揭示了两种结构之间的相对热力学稳定性，发现其由异常大的量子与非谐离子涨落所驱动。得益于对非谐性的全面处理，模拟结果与正交、菱方和立方钙钛矿结构的转变温度以及热膨胀系数的已知实验数据高度吻合。我们揭示了钙钛矿多晶型物在 \SI{270}{\kelvin} 以上为基态，并发现立方黑色钙钛矿中热容随加热异常下降。我们的结果也显著弱化了 Cs+ 振动态模式对机械不稳定性的贡献。与实验的显著一致性验证了我们的方法，该方法可系统地应用于所有金属卤化物。
引用
@article{arxiv.2301.10071,
title = {First-principles thermodynamics of CsSnI3},
author = {Lorenzo Monacelli and Nicola Marzari},
journal= {arXiv preprint arXiv:2301.10071},
year = {2023}
}
备注
Accepted on Chemistry of Materials