从第一性原理探测卤化物钙钛矿立方晶胞内的无序性
材料科学
2022-02-21 v2
摘要
卤化物钙钛矿在有限温度原子结构与其平均几何结构之间的强烈偏差，会对光电子及其他与器件相关的性质产生深远影响。然而，由于表征强非谐振动特征及其对其他性质影响的实验与理论挑战，对这些结构涨落及其后果的详细机理性理解仍然有限。我们通过基于第一性原理对原型立方 CsPbBr 中原子间发生的振动相互作用的理论表征，克服了其中一些挑战。我们基于第一性原理分子动力学计算的研究发现，相邻的 Cs-Br 原子运动相互联锁，这表现为最可能的 Cs-Br 距离显著短于从理想立方结构推断出的距离。这种动态 Cs-Br 耦合恰与跨越局域且动态无序能量景观的 Br 运动的极浅动态势阱同时出现。我们揭示了立方 CsPbBr 名义晶胞内原子间一种有趣的动态耦合机制，并在原子尺度上量化了重要的局域结构涨落。
引用
@article{arxiv.2111.14668,
title = {Probing the Disorder inside the Cubic Unit Cell of Halide Perovskites from First-Principles},
author = {Xiangzhou Zhu and Sebastián Caicedo-Dávila and Christian Gehrmann and David A. Egger},
journal= {arXiv preprint arXiv:2111.14668},
year = {2022}
}