黄相$\delta$-CsPbI$_3$中的小孔极性子

一种包含 optically active的$\alpha$-CsPbI$_3$和非活性$\delta$-CsPbI$_3$的异相结构已被证明为高效的白光发射器。这一发现挑战了传统观点，即非活性相的钙钛矿在任何基于钙钛矿的光电子器件中都是不可取的。为了理解$\delta$-CsPbI$_3$在发光过程中的作用，我们进行了一项系统性计算研究，探讨了其电子和光学性质，这些性质在文献中相对不熟悉。我们使用F"ohlich模型显示，电子和空穴都与纵向光子弛豫发生适度耦合。明确的密度泛函理论计算表明，小孔极性子形成能为-96 meV，对应于Pb-I键在[PbI$_6$]八面体内的收缩和波函数局域化。分子动力学模拟显示，小孔极性子对热杂乱是稳定的，并表现出类似载流子跳跃的周期性局域化和去局域化行为，特征寿命为0.3 ps。我们的结果可能有助于阐明$\delta$-CsPbI$_3$在基于钙钛矿的白光发光二极管中自-trapped发射中所发挥的作用，通过支持小孔极性子的存在。