利用多体理论评估混合钙钛矿的密度泛函
材料科学
2017-10-16 v2
摘要
哪种密度泛函是特定材料结构模拟的“最佳”选择？本文提出了一种简洁的第一性原理方法来回答这个问题。随机相近似（RPA）——一种精确的多体理论——被用于评估各种密度泛函。为了演示和验证该方法，我们将其应用于混合钙钛矿 MAPbI，这是一种极具前景的新型太阳能电池材料。评估过程首先使用 RPA 分子动力学为小超胞创建有限温度系综，然后评估这些系综的 RPA 与各种近似密度泛函之间的方差。我们发现，与近期的建议相反，范德华泛函并未改善对该材料的描述，而混合泛函和 SCAN（强约束适当归一化）密度泛函与 RPA 取得了极好的一致性。最后，我们的研究表明，在 MAPbI 的室温四方相中，分子优先平行于较短的晶格矢量，但在 ps 时间尺度上的重新取向仍然是可能的。
引用
@article{arxiv.1708.06821,
title = {Assessing density functionals using many body theory for hybrid perovskites},
author = {Menno Bokdam and Jonathan Lahnsteiner and Benjamin Ramberger and Tobias Schaefer and Georg Kresse},
journal= {arXiv preprint arXiv:1708.06821},
year = {2017}
}