三维至层状卤化物钙钛矿: 基于无参数混合函数方法的电子能带预测
材料科学
2025-04-21 v2
摘要
使用密度泛函理论预测卤化物钙钛矿的电子能带是至关重要的，尤其对于光电器件应用而言。虽然HSE和PBE0等标准混合函数已在计算可行性方面取得进展，但它们在预测三维（3D）和/或层状卤化物钙钛矿的能带时仍可能失效。本研究评估了双筛选介电依赖混合函数（DSH）用于预测铅（Pb）和锡（Sn）基无机及混合 3D 卤化物钙钛矿以及层状混合钙钛矿的能带。DSH 函数采用基于宏观介电常数的材料相关混合参数，仅需考虑结构局部无序即可准确预测 3D 钙钛矿的能带。对于层状混合钙钛矿，基于平均介电常数的 DSH 函数倾向于高估能带。为改善预测，我们提出使用相应 3D 钙钛矿计算得到的介电常数来定义 DSH 筛选。该方法随后应用于各种有机间隔剂和多层结构的 Pb 和 Sn 基层状卤化物钙钛矿（如 ，其中 n=1,2,3），显著提升了精度。HSE 函数由于缺乏非局域长程介电筛选，系统性地低估层状钙钛矿的能带；而PBE0 在层状碘化物钙钛矿方面与实验值表现良好。本文所述的计算框架提供了一种高效的无参数初步方法，适用于预测 3D、层状卤化物钙钛矿及其异构结构的电子性质，为先进光电器件的材料建模指明了方向。
引用
@article{arxiv.2501.13852,
title = {Three-Dimensional to Layered Halide Perovskites: A Parameter-Free Hybrid Functional Method for Predicting Electronic Band Gaps},
author = {Ibrahim Buba Garba and Lorenzo Trombini and Claudine Katan and Jacky Even and Marios Zacharias and Mikael Kepenekian and George Volonakis},
journal= {arXiv preprint arXiv:2501.13852},
year = {2025}
}