金属卤化物钙钛矿在有限温度下准确高效的带隙预测
材料科学
2022-12-13 v2 计算物理
摘要
我们开发了一种计算高效的方案，以精确确定有限温度下的带隙。我们在此关注属于ABX3类（A = Rb, Cs; B = Ge, Sn, Pb; X = F, Cl, Br, I）的材料，其中包括卤化物钙钛矿。首先，通过使用范围分离杂化泛函，为理想晶体结构提供带隙的初始估计，其中参数是根据电子密度和高频介电常数非经验确定的。接下来，我们考虑两种带隙修正，以解释自旋-轨道耦合和包括零点运动在内的热振动。特别是，后一种效应通过特殊位移方法考虑，该方法使用从振动频率和本征模获得的单个畸变构型，从而避免了冗长的分子动力学模拟。依次考虑这两种修正系统地改善了带隙，相对于实验值达到了0.17 eV的平均绝对误差。我们方案的计算效率源于这样一个事实：只需要在杂化泛函级别进行一次计算，并且只需在半局域理论级别评估修正就足够了。我们的方案对于大尺寸系统和大型材料数据库的筛选特别方便。
引用
@article{arxiv.2203.01002,
title = {Accurate and efficient band-gap predictions for metal halide perovskites at finite temperature},
author = {Haiyuan Wang and Alexey Tal and Thomas Bischoff and Patrick Gono and Alfredo Pasquarello},
journal= {arXiv preprint arXiv:2203.01002},
year = {2022}
}
备注
40 pages, 9 figures