具有杂化泛函精度的卤化物钙钛矿 DeePKS 模型
化学物理
2023-06-27 v1 材料科学
摘要
对卤化物钙钛矿电子结构性质的准确预测在高效稳定太阳能电池的设计中起着重要作用。尽管广义梯度近似（GGA）下的密度泛函理论（DFT）在卤化物钙钛矿的晶格常数和势能面方面提供了可靠预测，但由于缺乏非局域精确交换项（其存在于计算昂贵的杂化泛函中），它严重低估了带隙。本工作中，训练了一个基于神经网络的通用深度 Kohn-Sham（DeePKS）模型，以便对大量卤化物钙钛矿（即 ABX（A=FA、MA、Cs；B=Sn、Pb；X=Cl、Br、I））进行具有杂化泛函 HSE06 精度且与 GGA 泛函相当效率的电子结构计算。我们的 DeePKS 模型对上述所有钙钛矿预测的力、带隙和态密度（DOS）与 HSE06 结果吻合良好，且效率显著提升。此外，尽管训练过程中未考虑自旋轨道耦合（SOC）效应，对于含 Pb 体系，DeePKS+SOC 给出的带隙和 DOS 与 HSE06+SOC 高度一致。我们相信此类 DeePKS 模型可轻易应用于卤化物钙钛矿家族各种性质的准确且高效的预测。
引用
@article{arxiv.2306.14486,
title = {DeePKS Model for Halide Perovskites with the Accuracy of Hybrid Functional},
author = {Qi Ou and Ping Tuo and Wenfei Li and Xiaoxu Wang and Yixiao Chen and Linfeng Zhang},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.14486},
year = {2023}
}