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腔介导的局域分子振动的集体共振抑制

量子物理 2025-04-15 v2

摘要

极性化学的最新进展表明,可以通过腔中的集体振动强耦合(VSC)来控制化学反应。在这项完全解析的工作中,我们证明了在VSC下的分子集合的集体振动以与集体真空Rabi劈裂成反比的周期进行振荡。显著的是,当部分分子被振动激发时(如化学反应中形成的活化络合物),这种集体振荡被印刻在局域动力学上,并共振地抑制了单个分子振动。这种涌现的振荡发生在比单个分子振动或腔场振荡周期显著更长的时间尺度上,在腔-分子共振处达到峰值,与极性化学实验一致。腔在激发态分子和基态分子之间介导能量交换,影响整个集合的动力学。这些发现表明极性化学反应中的动力学可能未达到完全平衡。在超强耦合区域,我们发现即使在短时间尺度上,局域振动也会受到腔的修正。我们的解析模型提供了关于集体VSC如何在共振时阻尼局域分子振动、从而可能改变化学反应活性的见解。

关键词

引用

@article{arxiv.2502.10917,
  title  = {Cavity-Mediated Collective Resonant Suppression of Local Molecular Vibrations},
  author = {Vasil Rokaj and Ilia Tutunnikov and H. R. Sadeghpour},
  journal= {arXiv preprint arXiv:2502.10917},
  year   = {2025}
}