分子极化子中的集体 Rabi 驱动振动激活

分子极化子源于电子或振动强耦合 (ESC 和 VSC) 与受限电磁场的相互作用。虽然这些现象已被广泛研究，但在驱动腔体中的电子-核动力学影响仍然鲜为人知。本文报告了一种在驱动光学腔体中通过集体 ESC 产生的先前未被识别的振动激活机制。我们使用将麦克斯韦方程组与量子分子动力学自一致组合的仿真，显示集体电子 Rabi 振荡可协同驱动核运动。该效应通过最小两个水平模型中的振动波包动力学以及基于时域密度泛函紧凑束理论的原子分辨率仿真捕获。振动激活对 Rabi 频率呈非单调依赖，最大化 occurs when collective polaritonic splitting resonates with a molecular vibrational mode。该机制的特征与刺激拉曼式放松机制一致。我们的预测在现实腔体条件下具有鲁棒性，并提供了实验验证的条件。