振动强耦合下的液态水：扩展腔 Born-Oppenheimer 分子动力学研究
化学物理
2025-07-01 v4
摘要
本文报道了系统与（模型）法布里-珀罗腔耦合时液态水的计算研究。为此，采用了最近提出的腔 Born-Oppenheimer 分子动力学方法（Li 等人, Proc. Nat. Acad. Sci. USA, 2020, 117, 18324-18331），并研究了水在振动强耦合下的不同性质。考虑了不同的腔频率，对应于液态水红外光谱中的不同模式：高频（对应 O-H 伸缩模式）、中频（对应水分子弯曲）和低频（对应平动模式）。模拟使用了经典核动力学和量子核动力学，后者通过环聚合物分子动力学实现。两种情况下均获得了相似的腔效应。即，尽管观察到所有腔频率下的红外光谱均发生分裂，但未检测到对结构性质的影响。此外，当进行扩展的统计分析时，包括扩散系数、分子重取向和氢键跳跃交换时间在内的传输和动力学性质未显示出由腔耦合引起的影响。
引用
@article{arxiv.2402.02510,
title = {Liquid water under vibrational strong coupling: an extended cavity Born-Oppenheimer molecular dynamics study},
author = {Jessica Bowles and Damien Laage and Jaime De La Fuente Diez and Johannes Richardi and Rodolphe Vuilleumier and Riccardo Spezia},
journal= {arXiv preprint arXiv:2402.02510},
year = {2025}
}
备注
14 pages, 7 figures