自传递催化活性实现双层石墨烯单晶的逐层生长
材料科学
2022-05-04 v1 介观与纳米尺度物理
摘要
直接生长大面积的垂直堆叠二维（2D）范德华（vdW）材料是其在集成电子、光电子和光伏中高端应用的先决条件。目前，通过在多种单晶衬底上的外延生长，已实现厘米乃至米尺度的单晶石墨烯（MLG）与六方氮化硼（h-BN）单层。然而，原则上，这种单层外延的成功似乎极难复制到双层或少数层生长，因为普遍认为第一层的完全覆盖会终止那些采用催化金属表面的反应性。在此，我们报道了一种由铂（Pt）表面向外层石墨烯层自传递催化活性所实现的大尺寸双层石墨烯单晶的异常逐层化学气相沉积（CVD）生长。在受控环境下的原位生长与实时监测实验明确证实，该生长在 MLG/Pt(111) 的开放表面确实遵循逐层模式。第一性原理计算表明，催化活性的传递源于石墨烯覆盖层与 Pt 表面间显著的电子杂化，使得碳氢化合物催化解离并随后在其最外层 sp2 碳表面直接石墨化。该自传递催化活性也被证明在管式炉 CVD 制备单晶石墨烯双、三和四层以及少数层 h-BN 时是稳健的。我们的发现为潜在可控、逐层及晶圆级垂直堆叠少数层 2D 单晶生长提供了一条异常策略。
引用
@article{arxiv.2205.01468,
title = {Layer-by-layer growth of bilayer graphene single-crystals enabled by self-transmitting catalytic activity},
author = {Zhihong Zhang and Linwei Zhou and Zhaoxi Chen and Antonín Jaroš and Miroslav Kolíbal and Petr Bábor and Quanzhen Zhang and Changlin Yan and Ruixi Qiao and Qing Zhang and Teng Zhang and Wei Wei and Yi Cui and Jingsi Qiao and Liwei Liu and Lihong Bao and Haitao Yang and Zhihai Cheng and Yeliang Wang and Enge Wang and Zhi Liu and Marc Willinger and Hong-Jun Gao and Kaihui Liu and Zhu-Jun Wang and Wei Ji},
journal= {arXiv preprint arXiv:2205.01468},
year = {2022}
}
备注
5 figures and 9 extended figures