基于周期运动方程耦合簇理论的固体激子研究
材料科学
2020-01-31 v1 化学物理
摘要
我们提出了使用基于高斯函数的周期运动方程耦合簇单双激发理论（EOM-CCSD）对三维固体电子激发态的从头算研究。通过布里渊区采样和动量守恒实现的平移对称性的显式使用，大幅降低了计算成本。我们研究的最大系统使用 64 个 k 点（4x4x4 网格）采样布里渊区，对应于 640 个轨道中 768 个电子的正则 EOM-CCSD 计算。我们研究了八种简单半导体和绝缘体，其单重直接激发能范围在 3 至 15 eV。与实验相比，我们预测的激发能平均绝对误差为 0.27 eV。我们进一步计算了非零动量激子的能量，并将 LiF 的激子色散与来自非弹性 X 射线散射的实验数据进行比较。通过在应变下计算激发能，我们提取流体静力形变势以量化激子与声学声子之间的相互作用强度。我们的结果表明，耦合簇理论是精确研究固体中多种激子现象的一种有前景的方法。
引用
@article{arxiv.2001.11050,
title = {Excitons in solids from periodic equation-of-motion coupled-cluster theory},
author = {Xiao Wang and Timothy C. Berkelbach},
journal= {arXiv preprint arXiv:2001.11050},
year = {2020}
}
备注
8 pages, 5 figures