原子启发的 k·p 方法及过渡金属二硫族化物单层中的谷 Zeeman 效应

我们建立了一个六带 $k \cdot p$ 模型，用于描述单层过渡金属二硫族化物（TMDCs）在 $K$-谷中的电子态。该 $k \cdot p$ 模型的参数集通过分解 $K^\pm$-点附近的紧束缚（TB）模型唯一确定。首先，我们利用文献中已有的 TB 模型，为不同材料（包括 MoS$_2$、WS$_2$、MoSe$_2$ 和 WSe$_2$）推导出系统的参数化。然后，利用推导出的六带 $k \cdot p$ 哈密顿量，我们计算了不同 TMDCs 中的有效质量、朗道能级以及有效激子 $g$-因子 $g_{X^0}$。我们发现文献中已有的 TB 参数化导致 $g_{X^0}$ 的绝对值很小，这与实验测得的 $g_{X^0} \approx -4$ 相去甚远。为进一步研究此问题，我们通过建立自己的 TB 参数化，基于同时拟合密度泛函（DFT）和 $GW$ 方法从头计算得到的能量色散及 $g_{X^0}$ 值，推导出两组额外的 $k \cdot p$ 参数。我们证明，仅轻微影响高导带和深价带色散的 TB 参数变化，可能导致 $|g_{X^0}|$ 显著增加，从而得到接近实验值的 $g_{X^0}$。$g_{X^0}$ 的这种高参数敏感性为进一步改进 DFT 和 TB 模型开辟了道路。