不确定性感知的化学反应网络第一性原理探索
化学物理
2024-06-12 v1
摘要
利用自动化探索方法和精确的量子化学方法探索大型化学反应网络可能需要巨大的计算资源。本文提出了一种自动化探索方法，通过交织(i)化学反应的大规模探索、(ii)通过微动力学建模识别反应网络的动力学相关部分、(iii)不确定性的量化和传播以及(iv)反应网络精炼，聚焦于反应网络的动力学相关部分。这种具有自动精度改进的不确定性感知反应网络动力学相关部分探索，此前尚未在全量子力学方法中得到证实。不确定性通过局部或全局灵敏度分析识别。网络在探索过程中滚动精炼。此外，在滚动反应网络探索的动力学引导过程中考虑了不确定性。我们以埃申莫瑟-克莱森重排反应为例展示了该方法。灵敏度分析表明，只有少数反应和化合物对于可靠描述动力学至关重要，从而在不牺牲精度且无需关于化学过程的先验知识的情况下实现高效探索。
引用
@article{arxiv.2312.15477,
title = {Uncertainty-aware First-principles Exploration of Chemical Reaction Networks},
author = {Moritz Bensberg and Markus Reiher},
journal= {arXiv preprint arXiv:2312.15477},
year = {2024}
}
备注
33 pages, 7 figures, 3 tables