Pathfinder——基于高效图方法导航与分析化学反应网络

尽管第一性原理探索化学反应空间领域持续增长，但分析所得化学反应网络 (CRN) 的策略发展却相对滞后。CRN 由经反应连接的化合物组成。基于动力学建模分析这些化合物如何相互转化是一项非平凡任务。在此，我们提出图优化驱动的算法和程序 Pathfinder，以实现对 CRN 的此类分析。本工作的 CRN 由我们的开源 Chemoton 反应网络探索软件获得。Chemoton 探测化合物的反应性组合以寻找基元步骤并将其归类为反应。通过将这些 CRN 反应编码为包含化合物和反应顶点的图，并将关于活化势垒以及所需试剂的信息添加到图的边上，可得到 CRN 的完整图论表示。由于化合物的形成概率取决于起始条件，必须考虑反应中任何化合物的消耗以反映试剂的可用性。为此，我们引入化合物代价以反映化合物可用性。同时，所确定的化合物代价按形成概率对 CRN 中的化合物进行排序。该排序使我们能够优先探测 CRN 中易获取的化合物，以进一步探索尚未涉及的领域。我们首先在一个抽象的小 CRN 上阐明工作原理。随后，以碘与水歧化以及碘酸与氢碘酸归中反应为例演示 Pathfinder。这两个过程在同一 CRN 内进行分析，该 CRN 由我们的自主第一性原理 CRN 探索软件 Chemoton 在 Pathfinder 引导下构建。