复杂化学反应网络的上下文驱动探索

构建包含所有相关中间体和基元反应的网络对于准确描述化学过程是必要的。在复杂化学反应（例如涉及许多反应物或高活性物种）的情况下，此类网络的规模可能迅速增长。在此，我们提出一种计算协议，以完全自动化的方式构建此类反应网络，通过单一图形用户界面以直观的、基于图的方式引导。从一组初始试剂开始，通过已探索中间体或提供给网络的新的反应物的分子内和分子间反应来探索新的中间体。这是通过基于概念电子结构理论导出的启发式规则组装反应复合物并探索相应的近似反应路径来完成的。随后的路径细化导致最小能量路径，其将新中间体连接到现有中间体以形成连通的反应网络。然后采用树遍历算法来检测反应通道和催化循环。我们将我们的协议应用于甲醛反应（formose reaction），以研究糖形成的不同途径并解释其自催化性质。