基于元动力学纳米反应器的反应网络与机理自动探索
化学物理
2023-12-05 v2
摘要
我们开发了一种自动化方法，用于构建复杂反应网络并探索若干反应物分子的反应机理。采用纳米反应器型分子动力学生成可能的化学反应，其中利用元动力学克服反应势垒，并采用半经验GFN2-xTB方法降低计算成本。基于分子连接性的演化，利用隐马尔可夫模型从轨迹中识别反应事件。这为在更精确电子结构水平上进一步搜索过渡态以获取反应机理提供了起点。随后获得具有多重路径的整体反应网络。以两个例子检验了该反应网络自动构建的可行性与效率。首个研究反应为HCHO + NH3双分子反应。第二个例子聚焦于由数十个HCN和H2O化合物组成的多物种体系的反应网络。结果表明，所提方法是反应网络自动探索的有价值且有效的工具。
引用
@article{arxiv.2306.14130,
title = {Automated Exploration of Reaction Network and Mechanism via Meta-dynamics Nanoreactor},
author = {Yutai Zhang and Chao Xu and Zhenggang Lan},
journal= {arXiv preprint arXiv:2306.14130},
year = {2023}
}