ChemDyME：通过分子动力学与主方程计算相结合的动力学导向自动机理生成方法
化学物理
2021-04-07 v1
摘要
在许多科学领域中，人们关注复杂化学网络的演化方式。研究者所聚焦的化学网络已变得日益复杂，这推动了以黑箱方式探索化学反应性或构象变化的自动化方法的发展，利用现代计算资源实现机理发现的自动化。在这项工作中，我们提出了一种新实现的自动机理生成方法，该方法将分子动力学与统计速率理论相耦合，自动寻找动力学上重要的反应，并求解演化网络中物种的时间演化。ChemDyME方法的关键在于“动力学收敛”这一新概念，即对新反应的搜索被限制在对感兴趣条件下动力学有利的那些物种上。我们针对两个体系展示了该新方法的能力：一个是经过充分研究的燃烧体系，另一个是关乎大气气溶胶形成的多重氧加成体系。
引用
@article{arxiv.2104.02389,
title = {ChemDyME: Kinetically Steered, Automated Mechanism Generation Through Combined Molecular Dynamics and Master Equation Calculations},
author = {Robin J. Shannon and Emilio Martinez Nunez and Dmitrii V. Shalashilin and David R. Glowacki},
journal= {arXiv preprint arXiv:2104.02389},
year = {2021}
}