浓度通量引导的机理探索及其在有机催化中的应用
化学物理
2023-04-14 v2 计算物理
摘要
利用自动反应网络探索算法研究反应化学系统，比人工研究能提供更详尽的化学机理图景。通常，出于可行性原因，探索算法无法穷尽地揭示反应网络。因此，它们应当决定在给定的某些外部条件下，网络中哪一部分具有动力学相关性。在此，我们提出一种自动算法，通过显式建模浓度通量流经在自动第一性原理探索过程中涌现的（不完整）反应网络，以实时识别并探索反应网络中动力学可达的区域。关键化合物被自动识别并选出以继续探索。作为示例，我们探索了丙醛与硝基丙烯的多组分脯氨酸催化 Michael 加成的反应网络。我们的算法以前所未有的细节提供了 Michael 加成的机理图景。
引用
@article{arxiv.2212.14135,
title = {Concentration-Flux-Steered Mechanism Exploration with an Organocatalysis Application},
author = {Moritz Bensberg and Markus Reiher},
journal= {arXiv preprint arXiv:2212.14135},
year = {2023}
}
备注
36 pages, 10 figures