均相与非均相催化中的自主反应网络探索

依赖自动化反应网络解析算法的自主计算，或可使计算催化与领域内实验研究并驾齐驱。该方法的若干优势对催化至关重要：（i）自动化允许以系统且开放的方式考虑比人工检查可达数量级更多的结构。最终可实现在结构变体与构象，以及潜在重要基元反应步骤（包括决定周转数的分解反应）的类型与数量上的完整解析。（ii）带不确定性量化的快速电子结构方法保证了高效率与高可靠性，不仅能快速给出结果，也支持预测性工作。（iii）高自主度减少了人工工作量、处理错误与人类偏倚。尽管其本质无偏，仍可对新兴网络的特定区域及新反应物种的添加进行引导。这使得某些催化过程形式化的高保真度及令人惊讶的计算机内发现成为可能。本工作中，我们首先回顾计算催化的现状，将自主探索嵌入其汲取要素的总体领域。随后详述自主计算程序背景下产生的具体概念问题，其中部分以示例催化体系进行讨论。