基于云端的自动化多参考验证高通量从头算反应机理探索
化学物理
2023-04-14 v2 材料科学
计算物理
摘要
对原子系统的量子化学计算已发展为研究分子物质的标准方法。这些计算往往涉及大量人工输入与专业知识，尽管其中大部分工作可被自动化，从而减轻对软件与硬件可及性方面的专业需求。在此，我们提出 AutoRXN 工作流，一种用于分子系统探索性高通量电子结构计算的自动化工作流，其中（i）利用密度泛函理论方法给出极小值和过渡态结构及相应能量与性质，（ii）随后对优化结构启动耦合簇计算以提供更精确的能量与性质估计，（iii）评估多参考诊断以回溯检验耦合簇结果，并对潜在的多构型情形施以自动化多组态计算。所有计算均在云环境中执行并支持大规模计算任务。AutoRXN 工作流所有组件的显著特征是自主性、稳定性与最小操作员干预。我们以均相催化剂用于酮不对称还原作用机理的自主反应机理探索为例展示 AutoRXN 工作流。
引用
@article{arxiv.2211.14688,
title = {High-throughput ab initio reaction mechanism exploration in the cloud with automated multi-reference validation},
author = {Jan P. Unsleber and Hongbin Liu and Leopold Talirz and Thomas Weymuth and Maximilian Mörchen and Adam Grofe and Dave Wecker and Christopher J. Stein and Ajay Panyala and Bo Peng and Karol Kowalski and Matthias Troyer and Markus Reiher},
journal= {arXiv preprint arXiv:2211.14688},
year = {2023}
}
备注
30 pages, 11 figures