利用拉格朗日描述符获取含时多维分隔面

反应物与产物之间的动力学通常由一个速率决定势垒以及与之相关的、导出过渡态理论速率的分隔面所介导。当该势垒为含时的时候，这一框架面临挑战，因为其运动可能引起穿越固定分隔面的再交叉。然而，可以将一个无再交叉的含时分隔面附着于过渡态（TS）轨迹上，从而实现无再交叉的动力学。我们将这一利用拉格朗日描述符（Lagrangian Descriptors）构建的形式体系推广到具有额外浴自由度的系统。反应物系综的传播提供了一种数值演示，表明我们的分隔面无再交叉，并能给出精确的过渡态理论（TST）速率。