用于构建驱动化学反应中时变分隔面的二分收缩方法

过渡态理论在形式上提供了一种确定化学反应速率与路径的简化方法。给定反应体系的底层势能面，可以确定相空间中分隔反应物与产物区域的分隔面，并由此也确定这些区域。这通常是一项困难的任务，对于高维时变系统或需要非局部分隔面时尤为艰巨。近来，依赖于拉格朗日描述子的方法已在一些此类挑战性情形中成功解析出分隔面，但由于必须积分相应的相空间函数，该方法在计算上也可能代价高昂。在本文中，我们提出一种替代方法，借此可以构建时变、局部无重穿越的分隔面，而无需计算任何辅助相空间函数，仅利用靠近能垒的简单动力学性质即可。