利用优化高斯基组加速固体中辅助场量子蒙特卡洛的收敛
化学物理
2021-02-03 v2 材料科学
强关联电子
摘要
我们研究了使用优化的相关一致高斯基组，通过辅助场量子蒙特卡罗（AFQMC）研究绝缘固体。基组的指数通过对固体小晶胞中二阶 Møller–Plesset 微扰理论（MP2）能量的最小化来优化。我们与文献中提出的其他替代基组进行比较，即在 Kohn–Sham 基组和 MP2 计算的自然轨道中进行的计算。我们发现，与 Kohn–Sham 基组相比，我们的优化基组加速了 AFQMC 关联能的收敛，并以生成所需成本的一小部分提供了与 MP2 自然轨道相似的收敛性。我们还建议使用一种改进的、与方法无关的、基于 MP2 的基组校正，其显著减小了收敛关联能所需的基组规模。借助这些进展，我们在 LiH、Si 和 MgO 中研究了这些基组的相对性能，并确定我们的优化基组作为体积函数给出了最一致的结果。使用这些优化基组，我们将 AFQMC 计算系统地收敛到完全基组和热力学极限，并发现与所研究体系的实验高度吻合。尽管我们聚焦于 AFQMC，我们的基组生成过程与后续使用的相关波函数方法无关。
引用
@article{arxiv.2008.06609,
title = {Accelerating the Convergence of Auxiliary-Field Quantum Monte Carlo inSolids with Optimized Gaussian Basis Sets},
author = {Miguel A. Morales and Fionn D. Malone},
journal= {arXiv preprint arXiv:2008.06609},
year = {2021}
}
备注
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