GPU 加速的辅助场量子蒙特卡罗方法：多 Slater 占空符 trial 态

无相位辅助场量子蒙特卡罗（ph-AFQMC）的精度可以通过更好的 trial 态来系统性地提高。使用多 Slater 占空符 trial 态，ph-AFQMC 有望忠实地处理高度相关系统，同时在静态关联和动力学关联之间保持平衡。本稿件介绍了一种基于图形处理器加速的 ph-AFQMC 实现和应用，即针对多 Slater 占空符 trial 波函数的 GPU 加速 MSD-AFQMC，以实现大规模高度相关系统的高效模拟。该方法允许在多参考系系统中几乎精确地计算基态能量。我们的 GPU 加速 MSD-AFQMC 已在开源代码 \texttt{ipie} 中实现，该代码是一个基于 Python 的 AFQMC 软件包 [\textit{J. Chem. Theory Comput.}, 2022, 19(1): 109-121]。我们对 GPU 代码在过渡金属簇（如 [Cu$_2$O$_2$]$^{2+}$ 和 [Fe$_2$S$_2$(SCH$_3$)]$^{2-}）进行了性能基准测试。两种情况下，GPU 代码相较于 32 CPU 节点的单节点性能，至少提升了六倍。对于 [Fe$_2$S$_2$(SCH$_3$)]$^{2-}，我们展示了 GPU MSD-AFQMC 能够在需要大量占空符（>10^5）的情况下，恢复实现化学精度所必需的动力学关联。我们的工作显著提升了针对大型高度相关分子进行 MSD-AFQMC 计算的效率，通过利用 GPU，为探索过渡金属配合物的电子结构提供了前景的路径。