基于局域自然轨道迈向线性标度的辅助场量子蒙特卡洛
化学物理
2023-08-25 v1 强关联电子
摘要
我们发展了基于局域自然轨道(LNO-AFQMC)的辅助场量子蒙特卡洛(AFQMC)的局域关联变体。在 LNO-AFQMC 中,对每个局域化占据轨道使用截断的定制轨道集执行独立的 AFQMC 计算。由于该空间的大小对于目标精度不随体系尺寸增长,该方法具有线性标度。将 LNO-AFQMC 应用于含数百至一千个轨道的分子体系,我们展示了总能量以显著降低的代价收敛。对于更大的体系和更大的基组,节省更为显著。然而,即便在我们研究的最小体系中,我们发现 LNO-AFQMC 也比正则 AFQMC 更廉价,这与其他许多降标度方法形成对比。或许最重要的是,我们表明能量差比总能量收敛得快得多,使该方法非常适于化学与材料科学中的应用。我们的工作为强关联体系的线性标度 AFQMC 计算铺平了道路,这将对第一性原理量子化学产生变革性影响。
引用
@article{arxiv.2308.12430,
title = {Toward linear scaling auxiliary field quantum Monte Carlo with local natural orbitals},
author = {Jo S. Kurian and Hong-Zhou Ye and Ankit Mahajan and Timothy C. Berkelbach and Sandeep Sharma},
journal= {arXiv preprint arXiv:2308.12430},
year = {2023}
}
备注
9 pages, 2 figures