基于辅助场量子分子动力学计算核梯度及其在几何优化与过渡态搜索中的应用
化学物理
2026-02-16 v1 强关联电子
摘要
本文提出了一种在无相位辅助场量子分子动力学 (AFQMC) 框架下计算精确且可扩展核力的方法。我们的方法利用能量函数的自动微分来获取核梯度，其计算成本相当于能量评估。该方法的准确性通过与有限差分计算的结果表明效果良好。随后，我们探索了几种机器学习 (ML) 策略用于学习噪声 AFQMC 数据。这些 ML 潜能函数随后用于执行几何优化和 nudged elastic band (NEB) 计算，成功地识别了 formamide-formimidic 酸的tautomerization 的过渡态。所得的过渡态几何结构与势垒高度与耦合群集参考值高度吻合。这一工作为进行高度精确的几何优化、分子动力学或反应路径计算铺平了道路。
关键词
引用
@article{arxiv.2602.13187,
title = {Nuclear gradients from auxiliary-field quantum Monte Carlo and their application in geometry optimization and transition state search},
author = {Jo S. Kurian and Ankit Mahajan and Sandeep Sharma},
journal= {arXiv preprint arXiv:2602.13187},
year = {2026}
}